随着我国经济发展和城镇化水平的提高, 环境问题日趋严重[1], 人类活动排放的挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)和氮氧化物(NOx) 等污染物通过光化学反应生成臭氧(O3)[2, 3].O3是大气中重要的微量气体之一, 平流层的O3对紫外线有强烈的吸收作用, 能有效阻止过多的太阳紫外辐射到达地面, 还能使底层大气增温.但是近地面O3是一种污染气体, 会对人和动物的呼吸系统造成伤害, 并损害植被的健康[4].目前已有国内外许多学者[5~8]利用地面观测资料和遥感资料对各地区的近地面O3浓度开展了研究, 结果表明O3浓度较以往有上升的趋势, 并与研究区域的气象要素和人文因素有密切的关系, 但对长时间序列O3的来源探究比较鲜见.
在全国PM2.5、SO2、NO2、CO和PM10等大气污染物浓度逐年下降的情况下, O3浓度同比持续增长, 并已成为仅次于PM2.5的大气污染物[9].不同区域经济水平、能源结构、气象条件和地理环境等都存在较大差异, 受到O3污染的情况也不尽相同[10], 因此深入开展O3浓度研究是大气环境研究的热点之一.Zhao等[11]以长三角地区O3为研究对象, 基于Allwine和Whiteman方法, 发现高温加剧了研究区的O3污染, 而相对湿度的影响可以忽略不计.Chen等[12]对中国南方对流层O3进行了研究, 发现地表O3有显著上升趋势, 已成为令人关注的主要污染物.刘楚薇等[13]的研究发现我国O3污染高值区出现在华东和华北, 污染事件主要集中在夏、秋季, 冬季污染较少, 大部地区O3浓度逐年上升.
山东半岛位于我国参与东北亚区域合作的前沿地区, 经济发展水平较高, 产业基础雄厚, 城镇体系较为完善, 综合交通网络发达[14].作为我国重要的沿海地区之一, 其发展备受关注.然而, 在近几年的经济发展过程中, 大气污染不断加重, 尤其是O3的污染, 严重制约了山东半岛空气质量的改善和经济可持续发展.目前, 山东半岛O3污染的相关研究主要集中在O3浓度局部短期的时空分布特征及气象条件分析, 缺乏对O3进行长时间序列的分析和对其潜在来源的追踪.基于此, 本研究使用山东半岛2005~2020年的遥感数据, 对其进行时空分布和潜在源区的深入探讨, 以期为山东半岛今后的大气污染防控治理提供指导.
1 材料与方法1.1 研究区概况山东半岛地区(34°22′~38°24′N, 114°47′~122°43′E, 图 1)以济南和青岛为中心, 包括济南市、青岛市、淄博市、枣庄市、东营市、烟台市、潍坊市、济宁市、泰安市、威海市、日照市、滨州市、德州市、聊城市、临沂市和菏泽市.山东半岛气候属暖温带季风气候类型.降水集中在夏季, 年气温平均值为11~14℃, 山东省气温地区差异东西大于南北.山东半岛突出于渤海和黄海之中, 同辽东半岛遥相对峙; 内陆部分自北而南与河北、河南、安徽和江苏这4省接壤, 东部是缓丘起伏, 西北和西南是低洼平坦, 中部是山地突起[15].
图 1Fig. 1图 1 山东半岛地形Fig. 1 Topographic map of Shandong Peninsula1.2 数据来源近地面O3研究的数据源主要来源于地面观测站数据, 但由于观测站的限制, 研究时间一般较短, 空间上分布不平衡且不连续[16], 利用对流层遥感O3数据便可以弥补这些不足.对流层O3浓度数据来自于Aura地球观测系统卫星上携带的4个传感器之一, 即O3检测仪和微波临边探测器MLS提供的大气O3总量和平流层O3廓线数据为基础, 通过残差法反演得到对流层O3数据[17].时间分辨率为1个月, 空间分辨率为1°×1.25°, 过境时间一般在当地时间13:40~13:50[18], 为进一步提高数据精度, 本研究对云量大于20%及误差大于10%的数据进行剔除以减少云量所带来的反演误差[19, 20]. 2020年O3污染物数据来自全国空气质量实时发布平台, 气象数据来源于中国气象数据共享网(http://data.cma.cn/)下载的“中国地面气候资料月值数据集(V3.0)”, 研究区内选取气象站点32个(莘县、临清、陵县、武城、定陶、曹县、兖州、鱼台、台儿庄、滕州、费县、沂南、莒县、五莲、黄岛、莱西、成山头、乳山、长岛、龙口、垦利、广饶、寿光、安丘、惠民、阳信、莘县、临清、莱芜、长清、淄川和沂源). 2017~2019年山东半岛污染来源和社会经济因素均来自中国城市统计年鉴和各省、市的统计年鉴.后向轨迹模型使用的数据来自美国国家环境预报中心(NCEP)提供的2019年12月~2020年11月的全球资料同化数据.
1.3 指标体系的构建指标确定的合理性可直接影响评价结果的准确性与科学性[21].